Chemische omzettingen in zeolieten spelen een essentiële rol in de chemische industrie. Om gedetailleerde inzichten te verkrijgen op moleculaire schaal moeten onderzoekers te werk gaan als detectives en op zoek gaan naar de precieze omstandigheden waaronder chemische reacties plaatsvinden. Hierbij kunnen moleculaire simulaties als vergrootglas worden gebruikt, waarvoor een krachtige computationele infrastructuur nodig is. In dit proefschrift worden geavanceerde moleculaire simulaties op basis van de dichtheidsfunctionaaltheorie aangewend om inzichten te verkrijgen in de complexe omzetting van methanol naar olefinen (MTO). Enerzijds werden reactiemechanismen voor deze omzetting blootgelegd, anderzijds werden modellen ontwikkeld om op accurate wijze complexe reactieomstandigheden na te bootsen. In werkelijkheid gebeurt de conversie op hoge temperatuur en in aanwezigheid van een groot aantal gastmoleculen in de katalysator. Moleculaire dynamica (MD) en metadynamicasimulaties blijken uitermate geschikt om dergelijke effecten in rekening te brengen tijdens het simuleren van reacties onder realistische reactieomstandigheden. Door de cruciale rol die methyleringsreacties spelen tijdens het MTO-proces werd de nieuwe methodologie toegepast om het mechanisme en de snelheid van deze reacties te bestuderen. De reactietemperatuur en belading van reactanten in de reactieomgeving blijken een grote invloed te hebben op het mechanisme en de snelheid van methyleringsreacties. In de toekomst zal het belang van geavanceerde MD-technieken ongetwijfeld blijven toenemen. Dankzij de snelle evoluties binnen de computationele chemie mogen in de nabije toekomst nog veel spectaculaire resultaten worden verwacht.