Katalytische oxidatie is een belangrijke techniek voor de afbraak van Vluchtige Organische Stoffen (VOS). Edelmetalen, maar vooral de goedkopere transitiemetaaloxiden vormen efficiënte katalysatoren voor dergelijke processen. In dit werk wordt de totale oxidatie van tolueen als VOS-modelmolecule bestudeerd over het binaire metaaloxide CuO-CeO2/-Al2O3 met behulp van Temporal Analysis of Products (TAP). Deze transiënte pulstechniek laat toe met hoge snelheid informatie te verkrijgen omtrent de reactanten, intermediairen en eindproducten. Tolueen reageert met katalytisch zuurstof en vormt aldus CO2 en H2O, terwijl zuurstof in de voeding de katalysator re-oxideert, volgens het mechanisme van Mars en van Krevelen. Uit de TAP-gegevens volgt een gedetailleerd reactienetwerk met verschillende processtappen.
Om de verbeterde katalytische prestatie van CuO-CeO2/-Al2O3 te koppelen aan zijn structuur, wordt de katalysator gekarakteriseerd met hoge-resolutie transmissie-elektronenmicrosopie (HRTEM) en x-stralenabsorptiespectroscopie (XAS). Hieruit blijkt dat de actieve fase een vaste oplossing is van ceriumoxide met substitutioneel ingebouwd Cu2+. De wisselwerking tussen Ce en Cu hierin is verantwoordelijk voor de hoge reactiviteit in de totale oxidatie van tolueen.
Het reactienetwerk en de structurele informatie worden finaal gekoppeld tot een microkinetisch model dat de experimentele gegevens beschrijft. Hieruit volgen snelheidscoëfficiënten en activeringsenergieën die de totale oxidatie van tolueen kenmerken. | |