In dit doctoraatproefschrift wordt de reductieve aminolyse van glucose met dimethylamine onderzocht. Het betreft een complexe reactie waarbij glucose wordt omgezet tot dimethylaminoethanol en tetramethylethyleendiamine bij temperaturen lager dan 125°C. Het reactienetwerk bestaat een samenspel van homogene, homogeen gekatalyseerde en twee soorten heterogeen gekatalyseerde reacties. In dit werk werd de reductieve aminolyse experimenteel onderzocht, waarna een kinetisch model werd ontwikkeld om te bevindingen te kwantificeren. Hierbij werd aangetoond dat het inbouwen van een stikstofatoom in de koolhydraatmolecule leidt tot beduidend lagere activeringsenergieën en werd dus verklaard waarom deze reactie bij temperaturen lager dan 125°C doorgaat. Daarnaast werd onderzocht hoe de bijdragen van homogene bulkfase reactiestappen en heterogeen gekatalyseerde reactiestappen kunnen geoptimaliseerd worden d.m.v. reactorsimulaties met generische moleculen. De bevindingen werden daarna geëxtrapoleerd naar verscheidene driefasereactoren, waarbij ook degradatie en gasvloeistof massaoverdracht werd in rekening gebracht. Hoge opbrengsten van het homogene product worden typisch verkregen in een reactor met een lage katalysator-tot-vloeistofverhouding, terwijl hoge opbrengsten van het heterogene product worden verkregen bij reactoren met een hoge katalysator-tot-vloeistofverhouding als gasvloeistof massaoverdracht snel genoeg is. Bij de aminolyse van glucose wordt tetramethylethyleendiamine verkregen in beide reactortypes en moet gezien de exothermiciteit van de reacties gepoogd worden degradatie te onderdrukken. | |