Metaal-organische roosters (MOFs) vormen een recente klasse van geordende, nanoporeuze materialen die opgebouwd zijn uit een combinatie van organische en anorganische bouwblokken. Zij vertonen een unieke combinatie van orde op grote afstanden en relatief zwakke chemische bindingen, resulterend in een veelvoud aan onverwachte maar intrigerende fenomenen wanneer zij blootgesteld worden aan externe stimuli zoals temperatuur, druk en gasadsorptie. Onder de invloed van een druk, bijvoorbeeld, worden bepaalde MOFs flexibel, waardoor zij een fasetransitie kunnen ondergaan waarbij de geordende structuur behouden blijft, terwijl rigide MOFs amorf worden onder substantieel hogere drukken. Om betrouwbaar het uiteenlopend gedrag van MOFs onder externe druk te voorspellen, is diepgaand inzicht in de fundamentele interacties op de nanoschaal vereist. Dit doctoraatsonderzoek focust daarom op de afleiding van een computationele methodologie die in staat is om accuraat en efficiënt de mechanische performantie van MOFs te voorspellen. Startend van de fundamenten uit de thermodynamica en statistische fysica wordt een nieuwe simulatieprocedure afgeleid voor het bepalen van de mechanische performantie van zowel flexibele als rigide MOFs, en dit zowel in mechanisch evenwicht als nabij mechanische instabiliteit. Deze procedure legt hierbij een eerste link tussen de structuur van deze materialen op de moleculaire schaal enerzijds, en de geobserveerde fasetransities en amorfisatie, fenomenen die plaatsgrijpen op de macroscopische schaal, anderzijds.