Om te kunnen blijven voorzien in de noden van de groeiende wereldbevolking is een efficiëntere en meer milieuvriendelijkere winning van energie en chemicaliën nodig. Heterogene fotokatalyse is één van de belangrijkste wegen in de zoektocht naar duurzame processen, omdat hierbij de energie rechtstreeks uit zonlicht kan gehaald worden. Metaal-organische roosters (metal-organic frameworks of MOFs) en covalente organische roosters (covalent-organic frameworks of COFs) zijn nanoporeuze materialen die bijzonder aantrekkelijk zijn voor fotokatalytische toepassingen. Beide materiaalklassen worden modulair opgebouwd uit bouwstenen van organische en/of anorganische aard. Dit bouwsteenconcept biedt een enorme kans voor moleculair ontwerp maar vormt ook een grote uitdaging: hoe vind je materialen met de juiste elektronische eigenschappen? Binnen dit doctoraat werd hiervoor een rationele strategie ontwikkeld om elektronische structuren van MOFs en COFs te ontwerpen. Daarvoor werd het concept van het 'orthogonaal ontwerp van de elektronische structuur in nanoporeuze roosters' geïntroduceerd, waarbij de elektronische structuur van modulaire materialen kan worden geconstrueerd door de onafhankelijke of orthogonale bijdragen van hun bouwstenen te superponeren. Dit concept laat verder toe om ontwerpregels te formuleren die toelaten om MOFs en COFs te optimaliseren voor heterogene fotokatalyse. Daarnaast schept het de mogelijkheid om nieuwe materialen te vinden voor belangrijke elektronische toepassingen.