De ontwikkeling van innovatieve technologieën is sterk gelinkt met de beschikbaarheid van gepaste materialen. Metaal-organische roosters (metal-organic frameworks of MOFs) zijn een recentelijk ontwikkelde klasse van poreuze materialen die naar voren geschoven wordt voor een brede waaier aan hedendaagse toepassingen gaande van gasseparatie tot mechanische energieopslag. MOFs worden gesynthetiseerd door afzonderlijke anorganische en organische moleculaire bouwstenen te combineren met behulp van coördinatieverbindingen in poreuze kristallijne roosters. Twintig jaar na de ontwikkeling van de eerste MOFs, is er een beter fundamenteel begrip van deze materialen nodig om het ontwerp op de moleculaire schaal te optimaliseren. Het doel van dit doctoraatsonderzoek is de studie van het gedrag van MOFs met behulp van moleculaire simulaties en het verkrijgen van inzicht in de thermische eigenschappen en de flexibiliteit. Moleculaire simulaties zijn uitgegroeid tot een onvermijdbare methode om materialen te karakteriseren vanuit een microscopisch standpunt. Gebruikmakend van diverse simulatietechnieken zijn we in staat om belangrijke ingenieursparameters zoals de warmtecapaciteit en thermische geleidbaarheid te voorspellen op basis van de atomaire structuur. Bovendien formuleren we ook een aantal minimale ontwerpregels die toelaten om fasetransities bij flexibele MOFs te rationaliseren. Dit is van cruciaal belang om het potentieel van deze materialen eindelijk te gaan exploreren in industriële toepassingen.