Doorheen de geschiedenis heeft de mensheid blijk gegeven van een opmerkelijk vermogen om nieuwe materialen te ontdekken, te manipuleren en te ontwikkelen om de uitdagingen van hun tijd aan te gaan. Deze inventiviteit culmineerde enkele decennia geleden in de ontwikkeling van nanogestructureerde materialen—ontworpen met een atomaire precisie. Binnen het spectrum van deze nieuwe materiaalklasse zijn covalent organische roosters uitermate interessant, aangezien deze een enorme functionaliteit bieden door hun interne poriearchitectuur, met kanalen en poriën ter grootte van één of enkele moleculen. Daarbovenop is hun ontwerp gebaseerd op een simpel en modulair bouwblokconcept, waardoor ze rechtstreeks op maat kunnen gemaakt worden voor specifieke toepassingen. Dit vereist echter een fundamenteel begrip van hun structuur, en hoe deze modulaire structuur aanleiding geeft tot bepaalde eigenschappen. Het doel van deze dissertatie is het opstellen van representatieve computermodellen voor de structurele karakterisatie van covalent organische roosters en de studie van hoe hun structurele variaties op de nanoschaal macroscopische gevolgen kunnen hebben. Op die manier brengt dit onderzoek theorie en experiment dichter bij elkaar, waarvoor verschillende technieken werden ontwikkeld, of verder uitgebreid, om moleculaire simulaties mogelijk te maken die om kunnen gaan met de complexiteiten van deze materialen op de nanoschaal.