Het realiseren van duurzame oplossingen voor maatschappelijke uitdagingen zoals energieproductie, productie van chemicaliën of het capteren van broeikasgassen vereist de ontwikkeling van nieuwe materialen met aangepaste functionaliteiten. In dat opzicht zijn functionele nanogestructureerde materialen zeer interessant, aangezien hun materiaaleigenschappen, die sterk afhangen van de structuur op nanoscopische schaal, kunnen afgestemd worden op de specifieke toepassing. Vooraleer deze nieuwe materialen gebruikt kunnen worden in de praktijk, dienen ze eerst grondig gekarakteriseerd te worden. Daarvoor is er een brede waaier aan spectroscopische technieken beschikbaar die de structuur van materialen onderzoeken door hun interactie met straling. Het resulterende energiespectrum is vaak complex waardoor de interpretatie niet altijd evident is. Om de verschillende spectroscopische signalen te identificeren wordt er vaak gebruik gemaakt van moleculaire simulaties die het mogelijk maken om de microscopische structuur van het materiaal te doorgronden. In dit doctoraat worden dergelijke simulaties aangewend om vibrationele spectra van functionele nanogestructureerde materialen te verklaren met het uiteindelijke doel om inzicht te verkrijgen in de oorsprong van fasetransformaties en chemische reacties.