Chemische reacties zijn alomtegenwoordig in ons dagelijks leven maar zijn dikwijls moeilijk om te begrijpen op basis van enkel experimentele macroscopische waarnemingen. In dit opzicht kan moleculaire modellering, waarbij moleculen en hun reactiviteit worden bestudeerd op de nanometerschaal, een grote toegevoegde waarde betekenen. De theoretische modelleringstechnieken zijn dermate geëvolueerd de laatste decennia, zodat niet alleen experimentele observaties kunnen worden verklaard maar in sommige gevallen de reactiviteit ook kan worden voorspeld. In deze thesis, werd een complementair set van moleculaire modelleringstechnieken aangewend om de aard van actieve sites te ontrafelen in zirconium gebaseerde metaal organische roosters en na te gaan in hoeverre de activiteit kan worden beïnvloed door veranderen van functionaliteiten op de nanometerschaal. Het onderzoek werd in synergie met verschillende experimentele partners uitgevoerd. De bekomen resultaten tonen aan dat moleculaire modellering in staat is om dynamische coördinatieveranderingen in het rooster en de natuur en toegankelijkheid van actieve sites zoals die experimenteel worden gerealiseerd te verklaren in metaal organische roosters. De resultaten bieden een perspectief om nanometerschaal ontwerp te realiseren van katalysatoren in synergie met experimentele partners.