De opwarming van de aarde vereist een drastische vermindering van de CO2-uitstoot. Een aanzienlijke bijdrage aan de CO2-uitstoot komt van de op fossiele brandstoffen gebaseerde energieproductieprocessen in de chemische industrie. Het is dus van belang om energietechnologieën met een lage CO2-uitstoot te ontwikkelen en om CO2 als een koolstofbron te beschouwen in plaats van een vervuilende emissie. In dit proefschrift stellen we een cyclisch proces voor dat een traditionele energieomzetting combineert met inherent CO2-gebruik, genaamd katalysator-geassisteerde chemical looping autotherme dry-reforming, wat een veelbelovende "schone" energieomzettingstechnologie belooft te worden. Dit proces, samengesteld uit ruimtelijk of temporeel gescheiden reductie en heroxidatie half-cycli, kan gerealiseerd worden over een bifunctioneel reactorbed bestaande uit ofwel een fysisch mengsel van een reforming katalysator en een zuurstofhoudend materiaal, of een bifunctioneel materiaal. Met maximale CO2-benutting als doel wordt deze nieuwe technologie geoptimaliseerd op vlak van zowel de prestaties van materialen als reactor engineering, inclusief de ontwikkeling van kern-schil gestructureerde nanomaterialen met verbeterde activiteit en stabiliteit, evenals het ontwerpen van een dubbel-zone reactorbedconfiguratie met een optimale ruimtelijke structurering van katalysator en zuurstofhoudend materiaal. Verder wordt de werking van de technologie onder hoge druk onderzocht, waarmee de stap naar industriële toepassing wordt gezet.