Gedragen nanodeeltjes (ND's) zijn een belangrijke subklasse van heterogene katalysatoren. Het rationaal ontwikkelen van een volgende generatie katalysatoren vereist kennis over hun werking onder reactiecondities ("operando"), omdat enkel dan hun structuur kan gecorreleerd worden met hun performantie. Voor gedragen ND's zijn deze studies verder gestaafd door het dynamisch karakter van de ND's; bij blootstelling aan reactiecondities ondergaan deze veranderingen in grootte, samenstelling, etc. hetgeen aanhoudt aan het katalysatoroppervlak tijdens steady-state operatie. Deze (oppervlak)dynamiek is een fundamenteel onderdeel van katalyse en is dus cruciaal voor het verstaan van katalytische mechanismes. Echter, er ontbreken experimentele methoden om deze fenomenen met voldoende gevoeligheid voor het actieve katalysatoroppervlak onder echte reactieve omstandigheden (≥ 1 bar) te bestuderen.
Om dit kennistekort te overbruggen, werd in dit onderzoek gebruikgemaakt van gemoduleerde X-stralen absorptiespectroscopie (MEXAS) met fasegevoelige detectie (PSD), toegepast op Ni-Fe legeringen voor de droge reforming van methaan (DRM), om de interactie van Ni-Fe nanolegeringen met de DRM-omgeving te bestuderen. Hoewel XAS een intrinsiek lage gevoeligheid vertoont voor de actieve katalysatorspecies, overbrugt MEXAS-PSD deze kenniskloof en verduidelijkt de rol van Ni en Fe met betrekking tot CO2, H2 en CH4. Voornamelijk het rationele ontwerp van MEXAS-experimenten helpt om reacties met verschillende kinetiek te onderscheiden. | |