Experimentele spectroscopie bestudeert de interactie tussen een materiaal of molecule en elektromagnetische golven. Er wordt vervolgens een spectrum bepaald dat informatie geeft over de gedetailleerde structuur van dit materiaal of deze molecule op de nanoschaal. Computationele spectroscopie - het centrale onderwerp van dit doctoraatsonderzoek - is complementair aan het experiment. Hierbij wordt gestart vanuit goed gekozen modellen en wordt gebruik gemaakt van kwantummechanische berekeningen met hoge accuraatheid om voorspellingen te doen over het gedrag van de bestudeerde systemen bij interactie met elektromagnetische straling. Deze informatie wordt aangewend om de complexe spectra uit het experiment te verduidelijken. In dit onderzoek werden verschillende spectroscopische technieken vanuit theoretisch oogpunt benaderd en toegepast op een brede waaier van systemen, gaande van koolwaterstoffen, over suikerkristallen en zeolieten tot ionaire kristallen zoals natrium-chloride. Speciale aandacht werd ook gegeven aan modelontwikkeling met het doel de accuraatheid van de berekeningen te verhogen of om de interpretatie van de resultaten te vereenvoudigen. Zo werd de computationele bepaling van de g-tensor in periodieke codes gevoelig verbeterd. Vervolgens werden ook geavanceerde moleculaire dynamicasimulaties aangewend om inzicht te verwerven in het kader van vibrationale en elektronische spectroscopie. Alle toepassingen stonden in het teken van samenwerkingen met experimentele partners.