Metaal-organische roosters vormen een klasse van hybride materialen bestaande uit anorganische bouwblokken verbonden via organische linkers. Twee decennia geleden werden ze geïntroduceerd en sindsdien blijven ze de wetenschappelijke gemeenschap verbazen door hun exceptionele eigenschappen. Ze kunnen beschouwd worden als moleculaire sponzen met vele lege poriën, hetgeen aanleiding geeft tot veelbelovende toepassingen zoals veilige toedieningsmechanismen van geneesmiddelen, opslag van gassen, vloeistoffen, .... Het aantal mogelijk te synthetiseren materialen is onnoemelijk groot. Dit impliceert een grote uitdaging, gezien het praktisch onhaalbaar is om de eigenschappen van elke MOF experimenteel te verkennen. In dit domein vormt computationele modellering een krachtig hulpmiddel om experimenteel onderzoek bij te staan. Met kwantummechanische berekeningen kunnen we het microscopisch gedrag van materialen accuraat voorspellen. Deze berekeningen eisen echter een enorme computerkracht. Gelukkig vormen krachtvelden een adequaat alternatief, waarin de atomaire interacties benaderd worden met welgekozen veermodellen. In deze thesis werden dergelijke krachtvelden ontwikkeld die het kwantummechanisch gedrag nabootsen. Vervolgens werden ze gebruikt in geavanceerde moleculaire simulaties, en werd een thermodynamisch model ontwikkeld om de output van de simulaties te vertalen naar experimenteel realistische condities. Op die manier kunnen we de experimentele gemeenschap in de juiste richting wijzen om potentieel hoog-performante materialen te vinden.